智林杰教授团队在锂硫电池用单原子催化剂研究方面取得新进展

发布者：邹雨珊发布时间：2024-03-15浏览次数：167

近日，智林杰教授团队在锂硫电池用单原子催化剂研究方面取得新进展，相关成果《非对称配位单原子催化剂的电负性匹配工程助力高性能锂硫电池》（Electronegativity Matching of Asymmetrically Coordinated Single-Atom Catalysts for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries）发表于能源材料领域国际著名期刊Advanced Energy Materials。博士研究生曹风亮为论文第一作者，智林杰教授和李禹彤博士为共同通讯作者，中国石油大学（华东）高端化工与能源材料研究中心为第一署名单位。本项研究得到国家自然科学基金、国家新材料重点平台和山东省泰山学者基金联合资助。

将高效的单原子催化剂应用于锂硫电池中，有望缓解多硫化锂的穿梭效应和缓慢的催化转化动力学。然而，传统单原子催化剂的对称M-N4配位结构不利于极性多硫化锂的吸附和催化转化。构建非对称配位构型，即将M-N4中的一个N原子替换成具有不同电负性的其它原子，可以赋予金属中心强极性并增强其吸附和活化多硫化锂的能力，但其增强机制尚不清楚并且缺乏取代原子X与相应单原子中心催化能力之间的关联性描述符。

本论文报道了一种指导、评价非对称配位单原子催化剂催化活性的指示性参数——相对电负性值（REV），并从理论计算和实验数据两方面共同揭示了REV对催化行为的重要影响作用。通过理论计算筛选多种可能的取代原子（F、O、Cl、S和P）发现，Cl原子诱导的非对称Co-N3Cl1单原子位点具有均衡的长链多硫化锂吸附能力及短链Li2S分解能力，从而促进多硫化锂的快速催化转化。随后，考虑到非对称配位结构的高形成能，本文开发了一种由内而外的两步热处理策略，并成功合成了具有Co-N3Cl1配位结构的单原子催化剂。该研究通过取代原子与氮原子的电负性差值作为一个指示性参数构建了其与单原子中心催化活性的关系，为新型高效单原子催化剂的设计以及高性能锂硫电池材料开发提供了有价值的参考。

智林杰教授领衔组建的富碳材料与智慧能源系统创新团队，是中国石油大学（华东）面向国家能源战略与双碳目标建立的一支高水平创新研发团队，包括山东省泰山学者特聘专家1人、青年专家4人。面向国家能源战略与双碳目标，聚焦国际前沿技术，致力于富碳材料的精细结构控制、功能调节优化、材料智能化设计、能源器件构建、能源系统集成、能源智能化应用等领域的前沿探索。近几年在Nat.Commun.、J. Chem. Soc.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等高水平期刊上发表论文260余篇，获他人正面引用34000余次，H因子83。智林杰教授连续8年入选“科睿唯安”以及“爱思唯尔”材料类高被引学者榜单，获得上海市自然科学一等奖、北京市自然科学三等奖。